發(fā)布時(shí)間：2020-03-23所屬分類：科技論文瀏覽：1次
摘 要： 摘要：為了準(zhǔn)確模擬和預(yù)測(cè)核素在含水層中的分布、累積情況，借助物理模型試驗(yàn)與核素遷移模式客觀反映其遷移、轉(zhuǎn)化規(guī)律是不可或缺的手段(以山西第四系粉質(zhì)壤土潛水層地下水為研究對(duì)象，建立實(shí)驗(yàn)室尺度下的核素遷移三維模型試驗(yàn)，示蹤核素90Sr以點(diǎn)源形式布設(shè)在
摘要：為了準(zhǔn)確模擬和預(yù)測(cè)核素在含水層中的分布、累積情況，借助物理模型試驗(yàn)與核素遷移模式客觀反映其遷移、轉(zhuǎn)化規(guī)律是不可或缺的手段(以山西第四系粉質(zhì)壤土潛水層地下水為研究對(duì)象，建立實(shí)驗(yàn)室尺度下的核素遷移三維模型試驗(yàn)，示蹤核素90Sr以點(diǎn)源形式布設(shè)在斷面中心位置，通水量為375mL/do結(jié)果表明,260d后中心點(diǎn)處90Sr濃度峰值沿軸向遷移了3.9cm,峰值活度濃度為1.04X104Bq/cm3;隨著與軸線距離的增加，徑向上、下對(duì)稱6個(gè)區(qū)域的峰值濃度逐漸減小，上半部活度濃度為1.02X103〜&03X103Bq/cm3,峰值遷移距離約為2.7〜3.6cm,下半部活度濃度為1.86X103(9.80X103Bq/cm3,峰值遷移距離約為3.3〜3.6cm(結(jié)合試驗(yàn)體中90Sr的濃度分布，建立Hydrus-3D核素遷移三維數(shù)值模型，擬合得到了90Sr在粉質(zhì)壤土中的吸附分配系數(shù)為79.0mL/g,縱向彌散度為0.7cm,橫向彌散度為0.8cm(。
關(guān)鍵詞：核素遷移;三維模型;Hydrus-3D;90Sr
目前國內(nèi)外研究放射性核素遷移規(guī)律的方法有原位試驗(yàn)、監(jiān)測(cè)類比、實(shí)驗(yàn)室模擬試驗(yàn)和數(shù)值模擬(原位試驗(yàn)可以在現(xiàn)場(chǎng)實(shí)際條件下，研究多場(chǎng)耦合以及空間尺度效應(yīng)對(duì)核素遷移規(guī)律的影響&羅嗣海等系統(tǒng)介紹了世界各國高放廢物深地質(zhì)處置核素遷移多場(chǎng)耦合的進(jìn)展情況，如美國尤卡山ESF)凝灰?guī)r地下實(shí)驗(yàn)室、瑞士格瑞穆塞爾(Grimsel)花崗巖地下實(shí)驗(yàn)室、比利時(shí)莫爾Mol)粘土巖地下實(shí)驗(yàn)室等都曾開展大規(guī)模的研究項(xiàng)目。監(jiān)測(cè)類比主要利用現(xiàn)場(chǎng)獲取的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，作為理論建立和驗(yàn)證的依據(jù)，可以在接近自然條件下研究核素遷移的地球化學(xué)行為,Bugai等⑵以切爾諾貝利核事故區(qū)的RedForest廢物填埋場(chǎng)為對(duì)象，建立平衡吸附模式下的90Sr二維遷移模型，計(jì)算值與監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)比分析后，認(rèn)為應(yīng)該改進(jìn)核素遷移模式;Kurikami等在日本福島核事故后，測(cè)量不同深度土壤樣品，得到土壤垂直剖面上137Cs的濃度分布曲線，發(fā)現(xiàn)除大部分仍滯留在土壤表層外，下層土壤中有較高濃度的“前伸須”現(xiàn)象。實(shí)驗(yàn)室模擬試驗(yàn)的優(yōu)勢(shì)是可以在設(shè)定的條件下重復(fù)和驗(yàn)證試驗(yàn)，Szenknect等⑷在距離切爾諾貝利核電站以西2.5km的試驗(yàn)場(chǎng),利用動(dòng)態(tài)土柱試驗(yàn)研究了85Sr在包氣帶砂土介質(zhì)中的遷移規(guī)律，發(fā)現(xiàn)濃度穿透曲線存在明顯的不對(duì)稱性和“后拖尾”現(xiàn)象。數(shù)值模擬則能克服時(shí)間和空間的限制，是分析核素遷移規(guī)律不可或缺的手段,Pontedeiro等5采用Hydrus-1D軟件預(yù)測(cè)了亞馬遜河流域伴生礦廢物處置場(chǎng)中的放射性核素遷移行為，結(jié)果表明雙重孔隙度模型可以恰當(dāng)?shù)孛枋鰞?yōu)先流與非平衡吸附下的核素遷移問題。
對(duì)于放射性核素而言，原位試驗(yàn)經(jīng)濟(jì)代價(jià)高，監(jiān)測(cè)類比需要契機(jī)。因此，實(shí)驗(yàn)室模擬試驗(yàn)與數(shù)值模擬是研究核素遷移規(guī)律的重要方法。但是，現(xiàn)階段實(shí)驗(yàn)室尺度的核素遷移試驗(yàn)多采用一維模型，如劉東旭等舊建立動(dòng)態(tài)土柱一維試驗(yàn),模擬了90Sr在包氣帶砂土和黏土中的垂直遷移規(guī)律，結(jié)果顯示砂土中的穿透曲線存在“后拖尾”現(xiàn)象。Li等口與朱君等也是采用土柱一維試驗(yàn),分別研究了90Sr在石英砂和干旱地區(qū)砂土中的垂直遷移行為，濃度穿透曲線同樣存在“后拖尾”現(xiàn)象。三維模型試驗(yàn)是分析非均勻介質(zhì)中溶質(zhì)縱、橫向彌散現(xiàn)象的唯一方法，卻因?yàn)槠鋸?fù)雜性少有報(bào)道+011,(本工作擬以山西的第四系粉質(zhì)壤土潛水層為對(duì)象，探尋核素遷移三維模型試驗(yàn)方法，并結(jié)合Hydrus-3D數(shù)值模型，研究90Sr在含水層介質(zhì)中的遷移規(guī)律。
1實(shí)驗(yàn)部分
1.1材料和儀器
試驗(yàn)含水層介質(zhì)取自中國輻射防護(hù)研究院榆次野外實(shí)驗(yàn)基地,為第四系粉質(zhì)壤土潛水層。其中砂粒為25.50%(質(zhì)量分?jǐn)?shù)，下同)、粉粒為64.00%、黏粒為10.50%，容重為1.35cm3/g。礦物成分如下：石英為30%〜35%、斜長(zhǎng)石為15%〜20%、云母為10%、鉀長(zhǎng)石為8%、綠泥石為8%、角閃石為3%、方解石為15%〜20%、高嶺石為3%。
示蹤核素90Sr為進(jìn)口標(biāo)準(zhǔn)源。鹽酸、硝酸，優(yōu)級(jí)純，草酸，純度為99.6%，均購自國藥集團(tuán)化學(xué)試劑公司S-spec樹脂，法國Triskem公司。
GEM40P4高純錯(cuò)5譜儀，美國ORTEC公司300SL型液體閃爍計(jì)數(shù)器，芬蘭HIDEX公司EL204萬分之一電子天平，瑞士梅特勒-托利多公司AS200control篩分機(jī)，德國RETSCH公司HG1012型電熱鼓風(fēng)干燥箱，南京實(shí)驗(yàn)儀器廠Mastersizer2000激光粒度分析儀，英國Malvern公司。
1.2實(shí)驗(yàn)方法
通過核素遷移三維物理模型試驗(yàn)與數(shù)值模擬技術(shù)結(jié)合，研究核素90Sr在潛水層地下水粉質(zhì)壤土中的遷移、轉(zhuǎn)化規(guī)律，并獲取關(guān)鍵遷移參數(shù)。大致為兩個(gè)研究階段：
(1)首先，建立90Sr在粉質(zhì)壤土中遷移的三維物理模型試驗(yàn)。試驗(yàn)結(jié)束后解體土柱，實(shí)測(cè)獲得選定區(qū)域軸向90Sr的濃度分布值及曲線。但是,由于固相介質(zhì)的非均勻性，以及核素被吸附的動(dòng)力學(xué)過程存在差異，核素遷移的濃度分布曲線可能出現(xiàn)“單峰對(duì)稱型”、“單峰拖尾型”、“雙峰型”等不同形狀，因此，對(duì)應(yīng)平衡吸附模型、單點(diǎn)吸附模型、兩點(diǎn)吸附模型等不同的遷移模式。
物理模型試驗(yàn)結(jié)束后，需要依據(jù)90Sr在粉質(zhì)壤土中的濃度分布曲線，分析、判斷其具體的遷移模型。
(2)然后，采用Hydrus-3D軟件建立核素遷移三維數(shù)值模型，建立基于平衡吸附模式下的核素遷移數(shù)值模型，得到260d后的計(jì)算值，同樣將選定區(qū)域的90Sr濃度沿軸向距離作圖，得到計(jì)算濃度分布曲線，將實(shí)測(cè)濃度分布曲線與計(jì)算濃度分布曲線對(duì)比分析，依據(jù)擬合程度，獲得90Sr在粉質(zhì)壤土中的吸附分配系數(shù)3d以及縱向彌散度Dl、橫向彌散度Dh。
試驗(yàn)裝置示于圖1試驗(yàn)裝置設(shè)計(jì)由三部分組成1供水裝置，包括水箱和用于控制流量的蠕動(dòng)泵2土柱體試驗(yàn)箱3流出物收集裝置。土柱體試驗(yàn)箱為有機(jī)玻璃材質(zhì)，由入水端、示蹤源、試驗(yàn)土體和出水端四個(gè)部分組成，尺寸為850mmX150mmX150mm，厚度1.0cm。入水端長(zhǎng)為150mm,依次填充100mm的粗砂、50mm的石英砂。示蹤源90Sr以點(diǎn)源的形式布設(shè)在入水端與試驗(yàn)土體交界處的斷面中心，活度總量約為1.535X106Bq試驗(yàn)土體為600mm出水端為100mm,填充粗砂。入水端連接蠕動(dòng)泵，控制流速375mL/d(根據(jù)地下水流速計(jì)算)。出水端連接流出物收集裝置，按時(shí)測(cè)量流出液的體積。
期刊推薦：《核技術(shù)》本刊創(chuàng)刊于1978年，旨在展示核科學(xué)技術(shù)發(fā)展動(dòng)向，及時(shí)反映我國核科學(xué)技術(shù)的現(xiàn)狀和學(xué)術(shù)水平，并介紹國內(nèi)外核科技成果。本刊的主要學(xué)術(shù)方向?yàn)椋和捷椛浼夹g(shù)及應(yīng)用，低能加速器技術(shù)、射線技術(shù)及應(yīng)用，核化學(xué)、放射化學(xué)、放射性藥物和核醫(yī)學(xué)，核電子學(xué)與儀器，核物理與交叉學(xué)科研究和核能科學(xué)與工程等。
通水260d后，結(jié)束試驗(yàn)。以示蹤源所在位置為零點(diǎn)，沿水流方向?yàn)檎瑢⑼林w解體為每層3mm的薄片，解體長(zhǎng)度7.8cm。再用半徑1、3、5、7cm的取樣環(huán)刀，將每片樣品剖分成4個(gè)環(huán)形圈，按上、下2份(除半徑1cm的樣品外)得到七個(gè)區(qū)域，示于圖2。共產(chǎn)生182個(gè)土壤樣品，將樣品放入聚乙烯盒，干燥并稱重，測(cè)量其中90Sr濃度。測(cè)量方法是先用6mol/L的鹽酸浸取，草酸沉淀鈣、鎂、鐵等金屬離子，再用8mol/L的濃硝酸溶解沉淀，過Sr-spec樹脂柱，最后用蒸餾水將90Sr洗脫，草酸沉淀Sr2'，質(zhì)量法計(jì)算Sr的化學(xué)回收率，溶解沉淀并用液閃測(cè)量90Sr的濃度。
1.3土壤水力參數(shù)測(cè)定
土壤水力參數(shù)需要測(cè)量水分特征曲線與飽和導(dǎo)水率。水分特征曲線采用砂性漏斗法和機(jī)械張力計(jì)法結(jié)合的方式測(cè)定，得到不同體積含水率下的土壤吸力值，用VanGenuchten模型擬合得到粉質(zhì)壤土的飽和含水率仇=0.445cm3/cm3,殘余含水率%=0.046cm3/cm3，進(jìn)氣值倒數(shù)&=0.0046,”=3.20。另外，飽和導(dǎo)水率用定水頭法測(cè)定為2.26X10a5cm/s。
2結(jié)果和討論
2.1物理模型試驗(yàn)結(jié)果
測(cè)量樣品中90Sr的濃度是孔隙水和被吸附在固相介質(zhì)上90Sr的總濃度。依據(jù)每個(gè)區(qū)域軸向的90Sr濃度分布，得到各區(qū)域90Sr的濃度分布曲線,峰值遷移距離和濃度結(jié)果列入表1。260d后,1—7區(qū)域90Sr在粉質(zhì)壤土中的濃度分布曲線均呈正態(tài)分布的“單峰”型，濃度峰值沿水流方向遷移了約2.7〜3.9cm,說明90Sr在粉質(zhì)壤土中能很快達(dá)到吸附-解吸平衡，可以用平衡吸附理論[1220]來描述其遷移規(guī)律(式(1))2)),即認(rèn)為固相濃度是分配系數(shù)與液相濃度的乘積。
另外，隨著與軸線距離的增加，徑向上、下對(duì)稱6個(gè)區(qū)域的峰值濃度逐漸減小，上半部活度濃度為1.02X103〜&03X103Bq/cm3,峰值遷移距離為2.7〜3.6cm,下半部活度濃度為1.86X103〜9.80X103Bq/cm3,峰值遷移距離為3.3〜3.6cm。其中2區(qū)的活度濃度峰值是1區(qū)的1.82倍,4區(qū)的活度濃度峰值是3區(qū)的1.73倍,6區(qū)的活度濃度峰值是5區(qū)的1.22倍，中心點(diǎn)(7區(qū)域)活度濃度最大，為1.04X104Bq/cm3。
分析原因主要有兩點(diǎn)：(()入水端粗砂、石英砂的滲透系數(shù)遠(yuǎn)大于粉質(zhì)壤土，水在入水端底部迅速累積使實(shí)驗(yàn)箱下部水頭壓力比上部大;#)石英砂對(duì)90Sr的吸附能力小于粉質(zhì)壤土，且吸附以后容易從石英砂上解吸出來，在下部較大的水流速率下，更多的90Sr被解吸下來，使得實(shí)驗(yàn)箱下部濃度大于上部。
2.2數(shù)值模擬及遷移參數(shù)求解
在建立核素遷移模型之前，必須保證水流模型的準(zhǔn)確性。先建立水流模型和用于水流驗(yàn)證的實(shí)測(cè)資料。以示蹤源點(diǎn)為起始點(diǎn)，在土柱體水流方向上每15cm布置一個(gè)測(cè)壓管，用于測(cè)量水頭在軸向上的分布情況，結(jié)果示于圖3。另外，在2-測(cè)壓管上下各布置一個(gè)測(cè)壓管#--)，間隔為6cm,用于測(cè)量水頭在徑向上的分布情況。
在了解土柱體中水頭分布情況后，應(yīng)用Hydrus-3D軟件建立三維水流模型，模型空間上將土柱體沿水流方向離散為3mmF)方向離散為10mm的矩形單元格，單元格尺寸為3mmX10mmX10mm,剖分為15層,15行283列。共生成節(jié)點(diǎn)數(shù)72704個(gè)，網(wǎng)格127350個(gè)。模型頂部概化為定流量邊界，與通水量一致，為375mL/d;底部也概化為流量邊界，為每天收集的底部流出液流量。水流模型涉及的參數(shù)均采用試驗(yàn)值，如容重、土壤水分特征曲線和飽和導(dǎo)水率。以實(shí)測(cè)水頭值作為驗(yàn)證資料，驗(yàn)證所建水流模型的準(zhǔn)確性，結(jié)果列入表2。實(shí)驗(yàn)箱計(jì)算水頭分布情況示于圖4。
水頭實(shí)測(cè)值與計(jì)算值基本上吻合，所建立的數(shù)值模型能夠反映試驗(yàn)箱中水流運(yùn)動(dòng)的實(shí)際情況。根據(jù)兩點(diǎn)之間的水頭差及計(jì)算出試驗(yàn)箱中的水力梯度丿=110。用達(dá)西公式計(jì)算滲透系數(shù)為1.76X10-5cm/s,基本與1.3節(jié)定水頭測(cè)量值一致。
水流模型建立和驗(yàn)證后，利用Richards方程,建立基于平衡吸附模式下的核素遷移模型，計(jì)算得到9°Sr在整個(gè)試驗(yàn)箱中的濃度分布情況。水平方向上，將模型從下至上剖分為15層，從中選擇2、4、6、8、10、12、14層的9°Sr濃度計(jì)算值，結(jié)果示于圖5O因?yàn)榉掀胶馕嚼碚摚玫娇紫端?°Sr的濃度后，計(jì)算得到土壤中90Sr的濃度，以總濃度與實(shí)測(cè)值比對(duì)擬合可知，結(jié)果基本上與實(shí)測(cè)結(jié)果一致，第8層中心層9°Sr濃度最大，沿上、下方向遠(yuǎn)離中心層的區(qū)域濃度逐漸減小，且上、下對(duì)稱兩層下部濃度比上部高。
通過模型計(jì)算結(jié)果，將1—7區(qū)域9°Sr的計(jì)算濃度沿軸向距離作圖，得到每個(gè)區(qū)域9°Sr的計(jì)算濃度分布曲線，將實(shí)測(cè)濃度分布曲線與計(jì)算濃度分布曲線對(duì)比分析，結(jié)果示于圖6(另外，根據(jù)平衡吸附遷移理論，濃度峰的遷移距離取決于吸附分配系數(shù)的延遲作用。在其他因素一定的情況下，吸附分配系數(shù)越大，延遲作用則越強(qiáng)，遷移距離越短;反之，延遲作用越弱，遷移距離越遠(yuǎn)。而水動(dòng)力彌散度主要決定遷移曲線的“寬窄.彌散度越大，濃度分布曲線跨度越大，峰值濃度越小;反之，濃度分布曲線跨度越小，峰值濃度越大。
遷移參數(shù)求解的具體過程是：首先，通過濃度峰的位置確定吸附分配系數(shù);然后，根據(jù)峰值濃度和遷移曲線的跨度確定水動(dòng)力彌散度。通過不斷調(diào)整吸附分配系數(shù)和水動(dòng)力彌散度，直到實(shí)測(cè)濃度分布曲線與計(jì)算濃度分布曲線擬合較好為止。
由此得到以下遷移參數(shù)：90Sr在粉質(zhì)壤土中的吸附分配系數(shù)為79.0mL/g,縱向彌散度Dl為0.7cm、橫向彌散度Dh為0.8cm。1—7區(qū)域?qū)崪y(cè)濃度與計(jì)算濃度的相關(guān)系數(shù)為0.92〜0.98o本次實(shí)驗(yàn)的粉質(zhì)壤土取自中國輻射防護(hù)研究院榆次野外試驗(yàn)場(chǎng)20世紀(jì)90年代王金生等+口曾在此試驗(yàn)場(chǎng)開展85Sr在粉質(zhì)壤土中的原位遷移試驗(yàn)，得到85Sr的吸附分配系數(shù)為71.18mL/g,縱向彌散度Dl為0.915cm、橫向彌散度Dh為0.55cm。85Sr與90Sr互為同位素,化學(xué)性質(zhì)相同，本工作的參數(shù)計(jì)算結(jié)果與原位試驗(yàn)基本一致，說明該法在一定程度上可以反映核素在含水層中的三維遷移規(guī)律。
3結(jié)論
以山西第四系粉質(zhì)壤土潛水層為研究對(duì)象,探尋實(shí)驗(yàn)室尺度下核素遷移三維模型試驗(yàn)方法。結(jié)果表明：90Sr在粉質(zhì)壤土中能很快達(dá)到吸附-解吸平衡，可以用平衡吸附理論來描述其遷移規(guī)律;該法克服了一維模型試驗(yàn)只能得到縱向彌散度的不足，能夠同時(shí)反映核素的縱、橫向彌散現(xiàn)象。為準(zhǔn)確模擬和預(yù)測(cè)核素在含水層中的分布、累積情況提供了依據(jù)。
