發(fā)布時間：2021-03-19所屬分類：科技論文瀏覽：1次
摘 要： 摘要電子、晶格、自旋和軌道微觀自由度對超導(dǎo)材料的宏觀特性起到至關(guān)重要的作用.在超導(dǎo)體系中,特別是非常規(guī)超導(dǎo)材料,這些自由度衍生出具有不同能量尺度的玻色激發(fā)和有序態(tài).前者如聲子、磁振子、電荷密度波、自旋密度波、自旋漲落、向列漲落等;后者如超導(dǎo)態(tài)、
摘要電子、晶格、自旋和軌道微觀自由度對超導(dǎo)材料的宏觀特性起到至關(guān)重要的作用.在超導(dǎo)體系中,特別是非常規(guī)超導(dǎo)材料,這些自由度衍生出具有不同能量尺度的玻色激發(fā)和有序態(tài).前者如聲子、磁振子、電荷密度波、自旋密度波、自旋漲落、向列漲落等;后者如超導(dǎo)態(tài)、贗能隙態(tài)、向列相、反鐵磁/鐵磁等.前者與后者的形成密切相關(guān).尤其是,不同的玻色激發(fā)在頻域內(nèi)糾纏在一起彼此相互作用,同時又與電子(或準(zhǔn)粒子)耦合,構(gòu)建出復(fù)雜而又豐富的平衡態(tài)和非平衡態(tài)物理過程.超快光譜技術(shù)的獨特性在于具有寬能量范圍和高時間分辨率的特點,利用光(電磁波)與超導(dǎo)材料相互作用中的線性和非線性響應(yīng),可以共振或非共振地探測與調(diào)控這類材料中的準(zhǔn)平衡或非平衡態(tài)動力學(xué)屬性.因為桌面超快光譜系統(tǒng)功能全面且具有很大的靈活性,它不僅被應(yīng)用于超導(dǎo)體系,而且被廣泛應(yīng)用于其他各種無機(jī)和有機(jī)材料.由于非平衡態(tài)理論,特別是與關(guān)聯(lián)電子體系相關(guān)的,目前還處在快速發(fā)展的階段,所以本綜述主要介紹了常用的桌面超快光譜技術(shù)和目前被廣泛使用的相關(guān)分析理論,聚焦于討論超導(dǎo)材料中超快光譜實驗數(shù)據(jù)涌現(xiàn)出來的一些普適性趨勢及進(jìn)展.所涉及的超導(dǎo)材料包含了常規(guī)超導(dǎo)體、銅氧化物超導(dǎo)體、鐵基超導(dǎo)體和重費米子超導(dǎo)體.
關(guān)鍵詞超快光譜,泵浦-探測,超導(dǎo)材料,非平衡態(tài)
1引言
自從第一個超導(dǎo)體的發(fā)現(xiàn)至今,對該類材料的研究已經(jīng)持續(xù)了100多年.該方向的研究主要在三個方向:追尋新的超導(dǎo)材料并努力提高超導(dǎo)溫度、超導(dǎo)機(jī)制的探索和超導(dǎo)材料的應(yīng)用.這三個方向都離不開材料的基本物性測量,常規(guī)的技術(shù)包括電輸運和熱輸運(含磁場下)、光譜(含傅里葉光譜、拉曼光譜等)、掃描隧道譜、中子散射、光電子能譜、核磁共振譜等.這么多的實驗技術(shù)雖然測量的物理量各不相同,但它們有一個共性,即測量需要的時間或外加環(huán)境變量(如電場、磁場、溫度、應(yīng)力)的時間都遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于超導(dǎo)材料內(nèi)部各個微觀自由度(包括電荷、自旋、軌道和各種激發(fā))的相互作用時間(可達(dá)飛秒量級,1fs=10−15s),從而測得的物理量反映的物理性質(zhì)都處于所謂的平衡或準(zhǔn)平衡狀態(tài),能用常規(guī)的統(tǒng)計力學(xué)方法處理.因此相應(yīng)的技術(shù)手段也可歸為平衡態(tài)或準(zhǔn)平衡態(tài)的測量技術(shù).
其中,光譜手段在材料的研究中扮演著非常重要的角色,通過光與物質(zhì)的相互作用過程,它可以用來揭示材料的電子能帶結(jié)構(gòu)、電子(或準(zhǔn)粒子)與各種激發(fā)的相互作用等特性[1–3].除此之外,擴(kuò)展的光譜技術(shù)可以更進(jìn)一步獲得所研究材料的非平衡態(tài)和非線性過程信息.因為在固體中光激發(fā)能夠產(chǎn)生非平衡態(tài)的準(zhǔn)粒子分布,這些準(zhǔn)粒子隨后會與其他的玻色激發(fā)產(chǎn)生復(fù)雜且超快的能量交換或弛豫過程.基于超短脈沖激光(∼10–100fs)的時間分辨超快光譜技術(shù)是一種非常強(qiáng)大的探測手段,通過其探測到的準(zhǔn)粒子超快弛豫和輸運動力學(xué)過程,能有力地揭示材料中很多新奇的現(xiàn)象.更為特殊的是,超短激發(fā)光脈沖或電磁波脈沖的能量可變,當(dāng)調(diào)節(jié)到某個集合激發(fā)能量時,會共振激發(fā)該模式,從而可能瞬間地改變與該模式相關(guān)的物理屬性,宏觀上產(chǎn)生不穩(wěn)定或穩(wěn)定的中間態(tài),因而超快光譜技術(shù)又可作為一種獨特的調(diào)控技術(shù).
超導(dǎo)材料屬于關(guān)聯(lián)電子體系.根據(jù)超導(dǎo)理論,可把超導(dǎo)材料分為兩類:常規(guī)超導(dǎo)體和非常規(guī)超導(dǎo)體.前者可以用Bardeen-Cooper-Schrieffer(BCS)理論來描述,聲子作為媒介導(dǎo)致電子配對,形成所謂的s波超導(dǎo)體.后者,處于超導(dǎo)態(tài)時,費米面的情況一般是各向異性的,具體物理機(jī)理非常復(fù)雜,目前還沒有得到完全的理論解釋.非常規(guī)超導(dǎo)體的復(fù)雜主要體現(xiàn)在該類體系中具有各種微觀自由度和激發(fā)模式的相互作用[1–3],它們的能量尺度大多接近或類似,因此在頻域內(nèi)交織在一起,既有共存又有競爭.宏觀超導(dǎo)態(tài)的出現(xiàn)既有可能是它們之間相互平衡的結(jié)果,也可能是某一個因素起決定作用的結(jié)果.
為此,超快光譜技術(shù)應(yīng)用于超導(dǎo)材料體系的一個重要目標(biāo)就是剝離出不同自由度、不同相互作用的動力學(xué)過程和它們對超導(dǎo)態(tài)形成的貢獻(xiàn).如果能實現(xiàn)相干調(diào)控引導(dǎo)某類自由度和相互作用使得體系趨于我們所預(yù)期的超導(dǎo)態(tài),那將是革命性的發(fā)現(xiàn).本文主要討論利用超快光譜進(jìn)行超導(dǎo)物性探測的相關(guān)研究,但也涉及一些有序態(tài)超快調(diào)控的問題,研究對象覆蓋了BCS超導(dǎo)體、銅氧化物超導(dǎo)體、鐵基超導(dǎo)體和重費米子超導(dǎo)體.
本文組織結(jié)構(gòu)如下:第2章介紹基于泵浦-探測原理的常用桌面超快光譜實驗技術(shù),第3章給出幾個用來理解相關(guān)實驗數(shù)據(jù)的常用理論工具:有效溫度模型、Rothwarf-Taylor模型和安德森贗自旋進(jìn)動(AndersonPseudospinPrecession)模型,第4章具體給出截至目前在各種超導(dǎo)體系中超快光譜的實驗發(fā)現(xiàn),第5章給出對該方向的總結(jié)和展望.
2時間分辨的超快光譜技術(shù)
時間分辨的超快光譜技術(shù)是基于泵浦-探測原理的測量技術(shù),用于探索材料中的各種微觀自由度在飛秒到納秒(1ns=10−9s)尺度內(nèi)的超快動力學(xué)過程(原理圖1).一般工作方式是先利用較強(qiáng)泵浦光脈沖激發(fā)樣品,然后通過精確可調(diào)的延時(t)弱探測光脈沖來研究樣品由激發(fā)態(tài)回到平衡態(tài)的弛豫過程.依賴于具體材料和泵浦光能量,激發(fā)過程包含帶間(Interband)和帶內(nèi)(Intraband)躍遷過程,產(chǎn)生的非平衡態(tài)電子(準(zhǔn)粒子)可以遠(yuǎn)離費米面,也可以在費米面附近.弛豫動力學(xué)過程會涉及各種玻色激發(fā),如聲子、磁振子、電荷密度波(ChargeDensityWave,CDW)、自旋密度波(SpinDensityWave,SDW)等.在時域內(nèi)的演化過程中,準(zhǔn)粒子既有非熱分布(NonthermalDistribution),也有準(zhǔn)平衡熱分布(QuasithermalDistribution).這些過程都會導(dǎo)致材料的介電常數(shù)(˜ε(ω,t))和電導(dǎo)率(˜σ(ω,t))在頻域和時域內(nèi)產(chǎn)生變化,從而反射率和透射率等參數(shù)也產(chǎn)生相應(yīng)的變化,最后到達(dá)探測器的探測光攜帶樣品的非平衡態(tài)(隨時間演化的)信息就可以被測量到.
這里的泵浦和探測光脈沖,更準(zhǔn)確的講是相干電磁波脈沖,其脈沖時間寬度一般為飛秒至皮秒(1ps=10−12s)量級,能量尺度可以從毫電子伏特(meV)至千電子伏特(keV).因為本文主要關(guān)注桌面光源系統(tǒng),所以能量集中在meV到eV這個量級范圍內(nèi),即太赫茲(1THz=10−12Hz)至淺紫外波段.所以這里我們不討論超快X射線光譜[4]、超快角分辨電子能譜[5]和超快電子衍射[6].下面分別具體介紹桌面系統(tǒng)中各個波段或能量尺度下的實驗技術(shù).
2.1光學(xué)泵浦-光學(xué)探測
光學(xué)泵浦-光學(xué)探測(OpticalPump-OpticalProbe,OPOP)是最常見的超快光譜技術(shù),其中泵浦和探測光脈沖的波長一般位于∼400nm–8µm,對應(yīng)光子能量≃150meV–3eV.它還可以細(xì)分為:單色OPOP、雙色OPOP、光學(xué)泵浦-連續(xù)白光(ContinuumWhite-Light)探測技術(shù).由于量子力學(xué)的不確定原理決定了飛秒激光脈沖不可能是嚴(yán)格意義上的單色(即單頻率或單波長),而是一般具有幾納米到幾十納米的不等帶寬.所以這里的“單色”是代表泵浦和探測脈沖的中心波長一樣,反之“雙色”就代表中心波長不一樣.“連續(xù)白光”代表探測脈沖在頻域里相對泵浦脈沖非常寬(如帶寬可跨幾百納米到微米量級).
這一技術(shù)中,用泵浦光脈沖激發(fā)樣品,探測脈沖測量其引起的光反射率(∆R(t))、透射率(∆T(t))或極化(∆ΘK,F)隨時間的變化.最后關(guān)于光極化部分的測量,即極化偏轉(zhuǎn)或橢偏率測量,也稱之為時間分辨的磁光克爾(KerrEffect)或法拉第效應(yīng)(FaradayEffect)測量.
典型的OPOP光路圖如圖2所示.飛秒激光脈沖從激光器中出射后,經(jīng)過分光鏡分為兩束:一束為泵浦光,一束為探測光,后者光強(qiáng)通常比前者至少小一個量級.泵浦光對樣品進(jìn)行激發(fā)使其處于非平衡態(tài),探測光探測樣品在被激發(fā)處∆R(或∆T)隨時間的演化.兩脈沖之間的延時通過位移延遲平臺實現(xiàn),以探測樣品表面受泵浦后不同時刻的狀態(tài).由于延遲平臺的精度通常可以達(dá)到亞微米,探測的時間分辨率可以達(dá)到飛秒級.一般而言,由泵浦光激發(fā)引起的光信號的相對變化很小,如通常∆R/R或∆T/T<10−2.為了提高信噪比,一般采用兩種方法:鎖相放大和Boxcar積分.
鎖相放大技術(shù)中,為得到足夠高的信噪比,需要對泵浦激光光束進(jìn)行強(qiáng)度或極化的調(diào)制.最常見的強(qiáng)度調(diào)制通過機(jī)械調(diào)波盤(或稱斬波器),一般調(diào)制頻率可高達(dá)幾千赫茲.對于重頻為千赫茲(kHz)的激光放大器(UltrafastAmplifier)系統(tǒng),該頻率已經(jīng)足夠.但對于高重頻兆赫茲(MHz)級的激光振蕩器(UltrafastOscillator)系統(tǒng),利用高頻聲光調(diào)制(Acousto-OpticModulation)、光彈調(diào)制(PhotoelasticModulation)或電光調(diào)制(ElectroOpticModulation)可輕松地把調(diào)制頻率提高到幾十kHz到幾MHz來壓制低頻噪聲,從而進(jìn)一步提高系統(tǒng)信噪比.在圖2中,經(jīng)過調(diào)制后的泵浦光強(qiáng)度幅值會變?yōu)橐粋�已知頻率的交流信號(圖中為方波).讀取數(shù)據(jù)時,我們再利用鎖相放大器,甄別出對應(yīng)頻率的信號分量.調(diào)制技術(shù)這種差分機(jī)制可以使得信噪比提高104數(shù)量級,使相對變化分辨率理論上達(dá)到10−8.
Boxcar積分(或門控積分)技術(shù)中(見圖3),相應(yīng)的硬件和軟件模塊可以在外部門控信號觸發(fā)后很短時間內(nèi)對電壓或電流信號進(jìn)行積分.Boxcar積分器通過參考激光信號觸發(fā)和激光脈沖進(jìn)行同步,同時它也通過內(nèi)部電路產(chǎn)生一個參考輸出信號,該信號頻率鎖定于參考激光頻率的1/2.通過相位延遲,該參考輸出信號驅(qū)動泵浦光路里的斬波器恰好擋住一半的泵浦脈沖(即泵浦“關(guān)閉”或者“Off”).通過內(nèi)部電路區(qū)分泵浦“On”和“Off”兩種狀態(tài),把對應(yīng)“Off”狀態(tài)下的探測脈沖信號符號進(jìn)行反轉(zhuǎn),這樣的脈沖串列都被Boxcar內(nèi)部存儲器記錄。
除了上述核心技術(shù)外,在光學(xué)平臺的構(gòu)建中偏振光學(xué)也常用于提高信噪比與消除干擾.我們用波片(常用1/2與1/4波片)與偏振元件(偏振片或渥拉斯頓棱鏡等)操控、甄別或探測光束的偏振特性.最常見的方案是將探測光與泵浦光調(diào)至正交偏振,再通過偏振元件篩選出探測光,這樣可以有效消除高功率的泵浦光在實驗平臺內(nèi)散射對探測的影響,將信噪比進(jìn)一步提升.
從單色OPOP調(diào)整為雙色OPOP,一般有兩種常用方法:(1)在單色OPOP光路里直接調(diào)整,即在泵浦或探測光路里額外加非線性晶體(如β-BaB2O4(BBO)),改變相應(yīng)光路里的中心波長,但這種方法的大范圍調(diào)節(jié)性、靈活性、易用性受制于基頻光的輸出;(2)對于有光學(xué)參量振蕩器(OpticalParametricOscillator,OPO)和光學(xué)參量放大器(OpticalParametricAmplifier,OPA)的情況,因為同時有不同波長的基頻光(FundamentalLight)、信號光(Signal)和空閑光(Idler)輸出,雙色OPOP可直接用不同輸出搭建,由于光的中心波長連續(xù)可調(diào),其擴(kuò)展性和靈活性更大.
連續(xù)白光在實驗中一般是利用800nm的飛秒激光激發(fā)藍(lán)寶石產(chǎn)生(∼450–1400nm).但因為產(chǎn)生這類白光需要的單脈沖能量比較高,所以光學(xué)泵浦-連續(xù)光探測技術(shù)都基于放大器系統(tǒng).另外,在∆ΘK,F(t)的測量中,光路基本沒有大的變化,只需要把探測光分離出兩束正交偏振的分量,通過探測兩分量的差值(BalancedPhotodection)就可判斷橢偏率或者偏振方向的變化.這種設(shè)計的優(yōu)勢在于可以消除激光功率不穩(wěn)定所帶來的偏差,進(jìn)一步提高信噪比.
2.2光學(xué)泵浦-太赫茲探測
在OPOP里,若將探測脈沖換成ps或sub-ps時間尺度的太赫茲脈沖,就轉(zhuǎn)換成為光學(xué)泵浦-太赫茲探測光譜(OpticalPump-THzProbeSpectroscopy,OPTP),見示意圖4.通常所謂的太赫茲是指頻率介于0.1–10THz(波長30–3000µm)之間的電磁波,對應(yīng)的能量范圍∼0.4–40meV.用它不但能探測常規(guī)材料費米面附近的載流子動力學(xué)過程,而且因為其能量尺度與關(guān)聯(lián)電子材料中的很多玻色激發(fā)和序參量的能量接近(如聲子、電荷密度波、自旋密度波、超導(dǎo)能隙等),所以還可用來探測這些物理量及其衍生物性隨時間變化的情況.利用桌面飛秒光脈沖就可產(chǎn)生非常穩(wěn)定的寬帶太赫茲脈沖,目前主要可利用光導(dǎo)天線(THzAntenna)[7]、非線性晶體(GaP,ZnTe,LiNbO3等)[8–10]和近期涌現(xiàn)出的自旋電子學(xué)太赫茲源(Fe/Pt,Co/Pt,CoFeB/Pt等)[11,12].
圖4(a)為典型的OPTP裝置示意圖,其中出射的激光被分為三束:泵浦光、探測光和THz激發(fā)光.后兩者為核心部分,可合稱為太赫茲時域光譜(THzTime-DomainSpectroscopy).THz激發(fā)光聚焦在THz源上(圖中為Co/Pt)產(chǎn)生廣角的太赫茲脈沖.其通過離軸拋物鏡組聚焦到樣品,透過樣品后再次聚焦到探測晶體上(圖中為ZnTe晶體),與探測光脈沖重合.由于太赫茲脈沖的能量比較低,它很難通過光電探測器直接得到,一般依靠非線性晶體(GaP,ZnTe等)的二向色性(Dichroism)來間接探測.THz脈沖引起探測晶體在近紅外波段的二向色性比率發(fā)生改變.感受到這一改變的探測光透過晶體后被平衡探測器探測到.由于二向色性比率的改變正比于THz電場強(qiáng)度,連續(xù)變化探測脈沖與THz激發(fā)光之間的時間差(tgate)就可以測得完整的時域內(nèi)THz透射譜(圖4(b)上),以及傅里葉變換后的對應(yīng)頻譜(圖4(b)下).——論文作者：齊靜波
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